記者從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校路軍嶺教授課題組與李微雪教授課題組合作，首次揭示了金屬納米催化劑中，幾何效應(yīng)和電子效應(yīng)各自對(duì)催化反應(yīng)隨尺寸變化的調(diào)變規(guī)律，創(chuàng)造性地提出一種拆分剝離金屬顆粒幾何效應(yīng)和電子效應(yīng)的策略——金屬納米顆粒的“氧化物選擇性包裹”。在具有重要應(yīng)用背景的鉑催化苯甲醇選擇性氧化到苯甲醛反應(yīng)中，實(shí)現(xiàn)了高活性和高選擇性轉(zhuǎn)化。
由于金屬納米催化顆粒的幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)隨其尺寸同步改變，使得人們無法有效區(qū)分兩種結(jié)構(gòu)效應(yīng)對(duì)催化反應(yīng)活性、選擇性的貢獻(xiàn)以及對(duì)尺寸的依賴關(guān)系。如何揭示金屬催化劑尺寸效應(yīng)的內(nèi)在本質(zhì)，打破幾何結(jié)構(gòu)效應(yīng)和電子結(jié)構(gòu)效應(yīng)與顆粒尺寸的強(qiáng)關(guān)聯(lián)性，進(jìn)而優(yōu)化設(shè)計(jì)更好性能的催化劑，是目前多相催化領(lǐng)域的一大挑戰(zhàn)。
研究人員發(fā)現(xiàn)，在大于4納米和小于4納米顆粒上，幾何效應(yīng)和電子效應(yīng)分別控制主導(dǎo)反應(yīng)的性能，從而使催化反應(yīng)的選擇性和活性都隨顆粒尺寸呈“火山型”變化趨勢(shì)。在此基礎(chǔ)上，通過“氧化物選擇性包裹”4納米顆粒的低配位原子，有效抑制了副反應(yīng)的發(fā)生，獲得了高比質(zhì)量活性和高選擇性的催化劑。
該工作提出的“氧化物選擇性包裹”金屬納米顆粒的策略，不但能夠有效拆分剝離金屬顆粒的幾何和電子效應(yīng)，而且打破了催化性能隨顆粒尺寸變化的“火山型”曲線。該策略為理解催化反應(yīng)中的幾何效應(yīng)和電子效應(yīng)提供了有效手段，并且為設(shè)計(jì)高活性、高選擇性的金屬催化劑提供重要指導(dǎo)。（記者吳長鋒）
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